A história de Atomic Heart acompanha o Agente P-3, um soldado soviético que não consegue se lembrar do próprio passado. Mesmo assim, ele continua servindo fielmente ao Dr. Sechenov, um cientista brilhante e perturbador responsável por enviá-lo em diversas missões.
Com a ajuda de Charles, sua luva de inteligência artificial, P-3 começa a questionar as próprias ações e as ordens recebidas do doutor. Perto do fim da campanha, uma decisão define qual dos dois finais do jogo será desbloqueado: o Final Fraco ou o Final Bom.
Atenção: o texto contém spoilers da história.
Se o Agente P-3 decidir que já suportou o bastante, ele pode escolher abandonar tudo. Isso significa deixar para trás as ações realizadas até aquele momento, a memória distante da esposa e o peso das pessoas que matou. Em seguida, P-3 parte para o Caribe, onde observa o mundo entrar em colapso enquanto toma uma bebida com um pequeno guarda-chuva.
A vovó Zina não aceita bem essa decisão. Charles, também conhecido como Chariton Zakharov, tampouco. Em vez de ouvir os dois, P-3 arranca Zakharov da luva e vai embora. Depois, uma breve montagem apresenta alguns acontecimentos, mas deixa várias perguntas sem resposta.
Esse caminho termina em uma tela de fim de jogo e representa o desfecho menos conclusivo da campanha.
Ao decidir partir para o confronto contra o Dr. Sechenov, P-3 inicia uma batalha difícil e precisa enfrentar o cientista sozinho. Antes disso, porém, ele terá de derrotar os guarda-costas mais perigosos do doutor: Left e Right.
Durante o combate, P-3 descobre mais sobre as duas personagens e também conversa com a própria esposa. Aos poucos, ele entende os segredos escondidos por Sechenov, Zakharov e pela própria mente.
Depois de derrotar Left e Right, P-3 atira no abdômen do Dr. Sechenov. O cientista então revela a longa manipulação de Zakharov: era ele quem enviava P-3 ao Limbo para iniciar os massacres.
Em seguida, Zakharov mostra suas verdadeiras intenções. Ele quase mata P-3 com uma descarga elétrica e foge para o corpo de Neuro-Polymer próximo. Após fazer um discurso sobre o fim da humanidade e a próxima etapa da evolução humana, Zakharov mata o Dr. Sechenov e escapa.
No encerramento, P-3 desperta no Limbo ao ouvir a voz da esposa. Ao olhar para cima, ele a vê descendo em sua direção dentro do corpo de Right. Os dois estendem as mãos, se tocam, e o jogo termina.
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